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楊濤：原子分子物理與分子動力學方法研究AGB恒星拱星包層中c-SiC3生成新機制

2019年07月27日

　　精密光譜科學與技術國家重點實驗室楊濤研究員在物理、化學、天文學領域發表交叉型研究成果，以“Gas phase formation of c-SiC3 molecules in the circumstellar envelope of carbon stars”為題刊登于《美國國家科學院院刊》(PNAS)。該文以華東師范大學為第一完成單位，楊濤研究員為本文的共同第一作者，并與美國加州大學伯克利分校Martin Head-Gordon教授，美國夏威夷大學Ralf I. Kaiser教授同為通訊作者，中科院新疆天文臺的李小虎研究員等人對本成果的發表亦有重要貢獻。

精密光譜科學與技術國家重點實驗室楊濤研究員在物理、化學、天文學領域發表交叉型研究成果

　　近年來，各國加強了空間探索科學的部署力度，諸如歐洲太空總署的赫歇爾(Herschel)太空望遠鏡，位于智利的大型毫米波/亞毫米波陣列(ALMA)望遠鏡，位于中國貴州的500米口徑球面射電望遠鏡(FAST)，上海天文臺天馬(65米口徑)望遠鏡，新疆天文臺QTT(110米口徑)全向可動射電望遠鏡，以及中國作為成員國之一的平方千米陣(SKA)巨型射電望遠鏡陣等等，其重要任務之一就是探索早期宇宙的星系形成與演化，恒星形成及其與星際介質的交互作用，研究包括恒星、行星及其衛星等太陽系內天體表面和大氣層的化學成分。大規模望遠鏡及其龐大觀測數據爆發式增長的同時，與之相關的分子光譜與分子動力學實驗發展卻相對薄弱，導致天文觀測與天體建模缺乏相應的數據輸入。本項研究通過原子分子物理方法制備窄速度分布的超聲原子或分子束，觀察其與簡單碳氫分子在單分子碰撞條件下的分子動力學反應，結合高精度的電子結構計算和天體化學建模，不僅揭示了AGB恒星拱星包層中c-SiC3等含硅分子的中性-中性反應機理之謎，更為天文觀測與建模中一系列特殊結構分子的反應動力學研究提供了獨特新穎的思路。

　　實驗中，課題組通過YAG激光消融硅棒制備Si(3P)原子束，以及通過ArF準分子激光解離Si2H6分子制備Si(3P)、Si(1D)和SiH(X2Π)三種原子或分子束，相應的量子態由激光誘導熒光光譜標定；之后脈沖原子/分子束通過機械斬束生成速度分布僅為20m/s的束源，并進一步與丙二烯(CH2CCH2)或丙炔(CH3CCH)在4K溫度下的銅壁內進行單分子碰撞，生成的中性分子產物由可旋轉的超高真空(<10 ^-11 torr)daly-type探測器電離捕獲。我們首先發現，si(3p)與ch2cch2或ch3cch在碰撞能量30 kj mol^-1的條件下無法反應，而sih(x2π)和si(1d)與這兩個碳氫分子的反應動力學也截然不同。通過這種精確控制氣相分子動力學方法，可以抽取出si(1d)與ch2cch2或ch3cch在實驗坐標下的角度分辨信號分布以及飛行時間譜，再通過坐標體系變換生成平動能量分布與分子質心角度分布，最后獲得反應能與勢壘、最終中間態分子結構等重要信息。再經進一步分析比較了h，h2與ch3等解離通道以及氘代分子參與下的分子動力學，最終發現h2解離為最主要的反應通道。

激光消融下的單分子交叉分子束碰撞(左)與Daly-type探測器探測分子示意圖(右)

　　理論上我們通過ωB97X-V密度泛函與cc-pVTZ基組對反應物、中間態、和最終產物的結構進行了幾何優化和頻率計算。對過渡態的搜索，我們使用freezing string方法生成一個初始態結構與Hessian矩陣，之后使用P-RFOeigenvector following方法對過渡態結構進行優化，最后通過頻率計算確認最終的過渡態，這些計算都是在ωB97X-V/cc-pVTZ的理論水平上進行的。為進一步提高相對能量與反應勢壘的計算精度，我們結合CCSD(T)/cc-pVTZ與RI-MP2方法，并進行了完備基組(CBS)極限值的模型化學精確計算方法對能量極小點和過渡態進行單點能的計算，以達到接近于CCSD(T)/CBS的計算精度(3-4 kJ mol-1)。再結合RRKM計算結果甄別出H2C=C=C=Si與c-SiCH=C=CH等主要分子產物通道，以及在Lyman-α光子作用下生成c-SiC3(X1A1)等的光解通道。最終，我們使用天體化學模型以及UDfA數據庫發現c-SiC3分子及其同分異構體在以上新機理作用下的柱密度有顯著的提高，修正了AGB恒星拱星包層中SiC3、SiC4等分子觀測與建模不符的結論。